Υπηρέτησε ως πιστός βοηθός των αγίων ισαποστόλων Κυρίλλου και Μεθοδίου στο μεγάλο έργο της σλαβικής φωτίσεως. Επέζησε από αμέτρητες διώξεις, βασανιστήρια και κακουχίες των Φράγκων κληρικών και των Γερμανών στρατιωτών της εποχής εκείνης. Ο όσιος Αγγελάριος έζησε και έδρασε κατά τον ένατο μετά Χριστόν αιώνα, στην εποχή της σλαβικής ιεραποστολής. Συνεργάστηκε στενά με τους ισαποστόλους Κύριλλο και Μεθόδιο για τον εκχριστιανισμό των σλαβικών λαών της Βοημίας.

Συμμετείχε ενεργά στη μετάφραση των ιερών κειμένων στη γλώσσα των Σλάβων και στη διάδοση της ορθοδόξου πίστεως. Έγινε αρχιεπίσκοπος και αναδείχθηκε φωτιστής της Βοημίας, με ζήλο για τη σωτηρία ψυχών της περιοχής εκείνης. Όταν οι Φράγκοι κληρικοί απέκτησαν την εξουσία στην περιοχή, εξαπέλυσαν διωγμό κατά των ορθοδόξων ιεραποστόλων. Οι Γερμανοί στρατιώτες συνεργάστηκαν στη δίωξη και υπέβαλαν τους ορθοδόξους ιερείς σε φρικτά και απάνθρωπα βασανιστήρια.

Ο όσιος Αγγελάριος αναγκάστηκε να εγκαταλείψει τη Βοημία και να καταφύγει αμέσως στη γειτονική Βουλγαρία. Στη βουλγαρική γη συνέχισε ακούραστα το ιεραποστολικό έργο και κήρυξε με ζήλο τον λόγο του Κυρίου. Εκεί παρέδωσε τελικά την αγία ψυχή του οσιακά και κοιμήθηκε εν ειρήνη μέσα σε μετάνοια και πνευματική γαλήνη. Με τις πρεσβείες του οσίου Αγγελαρίου του φωτιστού των Σλάβων, αξίωσε και εμάς Κύριε, της επουρανίου σου βασιλείας.